En 1958, Larraín recibió una beca del British Council que le permitió realizar una serie de fotografías de Londres. Ese mismo año, Henri Cartier-Bresson vio sus fotografías de niños de la calle y le sugirió que trabajara para Magnum. Larraín pasó dos años en París, donde trabajó para publicaciones de prensa internacionales. Se convirtió en socio de Magnum en 1959 y miembro de pleno derecho en 1961. Regresó a Chile en 1961 cuando el poeta Pablo Neruda lo invitó a fotografiar su casa.
En 1968 entra en contacto con el gurú boliviano Óscar Ichazo y abandona prácticamente la fotografía para dedicarse al estudio de la cultura oriental y el misticismo, adoptando un estilo de vida acorde con sus ideales. Se dedica a difundir el yoga, a escribir, a pintar al óleo y, ocasionalmente, a tomar alguna que otra fotografía.
Sergio Larraín continuó viviendo y trabajando en Chile hasta su muerte, en la ciudad cordillerana del norte del país, Ovalle, el 7 de febrero de 2012.




















